近日，我校材料與能源學(xué)院,、生物基材料與能源教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,、廣東省光學(xué)農(nóng)業(yè)工程技術(shù)研究中心劉應(yīng)亮/莊健樂教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合荷蘭格羅寧根大學(xué)Jianting Ye教授,、斯坦福大學(xué)張興才研究員等在溶液相碳點(diǎn)基室溫磷光材料的研究中取得重要進(jìn)展,，相關(guān)研究成果以“Achieving Room-Temperature Phosphorescence in Solution Phase from Carbon Dots Confined in Nanocrystals”為題發(fā)表在化學(xué)領(lǐng)域國際知名期刊Angewandte Chemie International Edition上（影響因子16.1）,。

　　碳點(diǎn)（CDs）作為一種新興的碳基發(fā)光材料,，近年來在發(fā)光領(lǐng)域備受矚目,，其室溫磷光（RTP）現(xiàn)象更是吸引了眾多研究者的關(guān)注,。然而,，由于溶解氧和溶劑分子強(qiáng)烈的猝滅效應(yīng)，往往會(huì)導(dǎo)致三重態(tài)激子的非輻射躍遷增強(qiáng),，這使得在溶液中實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定的CDs基室溫磷光發(fā)射面臨諸多挑戰(zhàn),。過往研究顯示，宿主基質(zhì)提供的剛性環(huán)境可以抑制分子的振動(dòng)并減少非輻射弛豫,，從而增強(qiáng)三重態(tài)激子的輻射躍遷,。同時(shí)，剛性基質(zhì)可以將CDs與氧氣,、溶劑分子隔離開,，從而避免三重態(tài)激子猝滅。盡管如此,，目前大多數(shù)通過基質(zhì)輔助方法制備的CDs基磷光材料僅能在固態(tài)下發(fā)射出磷光,，而在水等溶液中往往觀察不到磷光現(xiàn)象,。究其原因，一方面,，部分基質(zhì)易溶于水,，或者過量的水會(huì)破壞基質(zhì)與CDs之間的相互作用，從而導(dǎo)致磷光的猝滅,；另一方面,，一些基質(zhì)顆粒尺寸過大，難以在溶液中均勻分散,。鑒于此,，本研究通過一步高溫共沉淀法，將檸檬酸鹽衍生的CDs封裝到NaYF4納米晶中,，成功實(shí)現(xiàn)了CDs在溶液中的室溫磷光發(fā)射,。

　　研究結(jié)果表明，檸檬酸鹽衍生的CDs表面具有豐富的C=O基團(tuán),，可以增強(qiáng)自旋-軌道耦合（SOC）過程,，從而促進(jìn)系間竄躍（ISC），產(chǎn)生三重態(tài)激子,。CDs表面的羧酸根基團(tuán)和金屬陽離子之間形成穩(wěn)定的離子鍵網(wǎng)絡(luò),，抑制了三重激子的非輻射躍遷，增強(qiáng)了CDs的磷光發(fā)射,。同時(shí),，結(jié)晶良好的NaYF4基質(zhì)通過空間限域作用穩(wěn)定了CDs的三重態(tài)激子，并保護(hù)CDs的磷光不受溶劑和溶解氧的猝滅,。此外,，通過復(fù)合材料的表面改性，疏水性的CDs@NaYF4-OA可以轉(zhuǎn)化為親水性的CDs@NaYF4,，使復(fù)合材料可以在水和有機(jī)溶劑等溶液相中實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的CDs基磷光發(fā)射,。鑒于復(fù)合材料具有良好的穩(wěn)定性和溶液可加工性，本研究展示了其在3D打印發(fā)光纖維,、木漆防偽圖案和細(xì)胞成像中的應(yīng)用潛力,。該研究為新型溶液相CDs基磷光材料的構(gòu)建提供了新思路。

　　材料與能源學(xué)院2021級(jí)碩士研究生何曉燕為第一作者,。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金,、廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金、廣東省國際科技合作領(lǐng)域項(xiàng)目等的資助,。

　　論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202423388

文圖/材料與能源學(xué)院