近日，我校材料與能源學院,、生物基材料與能源教育部重點實驗室,、廣東省光學農(nóng)業(yè)工程技術(shù)研究中心劉應(yīng)亮/莊健樂教授團隊聯(lián)合荷蘭格羅寧根大學Jianting Ye教授、斯坦福大學張興才研究員等在溶液相碳點基室溫磷光材料的研究中取得重要進展,，相關(guān)研究成果以“Achieving Room-Temperature Phosphorescence in Solution Phase from Carbon Dots Confined in Nanocrystals”為題發(fā)表在化學領(lǐng)域國際知名期刊Angewandte Chemie International Edition上（影響因子16.1）,。

　　碳點（CDs）作為一種新興的碳基發(fā)光材料，近年來在發(fā)光領(lǐng)域備受矚目,，其室溫磷光（RTP）現(xiàn)象更是吸引了眾多研究者的關(guān)注,。然而，由于溶解氧和溶劑分子強烈的猝滅效應(yīng),，往往會導(dǎo)致三重態(tài)激子的非輻射躍遷增強,，這使得在溶液中實現(xiàn)高效穩(wěn)定的CDs基室溫磷光發(fā)射面臨諸多挑戰(zhàn)。過往研究顯示,，宿主基質(zhì)提供的剛性環(huán)境可以抑制分子的振動并減少非輻射弛豫,，從而增強三重態(tài)激子的輻射躍遷,。同時，剛性基質(zhì)可以將CDs與氧氣,、溶劑分子隔離開,，從而避免三重態(tài)激子猝滅。盡管如此,，目前大多數(shù)通過基質(zhì)輔助方法制備的CDs基磷光材料僅能在固態(tài)下發(fā)射出磷光,，而在水等溶液中往往觀察不到磷光現(xiàn)象。究其原因,，一方面,，部分基質(zhì)易溶于水，或者過量的水會破壞基質(zhì)與CDs之間的相互作用,，從而導(dǎo)致磷光的猝滅,；另一方面，一些基質(zhì)顆粒尺寸過大,，難以在溶液中均勻分散,。鑒于此，本研究通過一步高溫共沉淀法,，將檸檬酸鹽衍生的CDs封裝到NaYF4納米晶中,，成功實現(xiàn)了CDs在溶液中的室溫磷光發(fā)射。

　　研究結(jié)果表明,，檸檬酸鹽衍生的CDs表面具有豐富的C=O基團,，可以增強自旋-軌道耦合（SOC）過程,，從而促進系間竄躍（ISC）,，產(chǎn)生三重態(tài)激子。CDs表面的羧酸根基團和金屬陽離子之間形成穩(wěn)定的離子鍵網(wǎng)絡(luò),，抑制了三重激子的非輻射躍遷,，增強了CDs的磷光發(fā)射。同時,，結(jié)晶良好的NaYF4基質(zhì)通過空間限域作用穩(wěn)定了CDs的三重態(tài)激子,，并保護CDs的磷光不受溶劑和溶解氧的猝滅。此外,，通過復(fù)合材料的表面改性,，疏水性的CDs@NaYF4-OA可以轉(zhuǎn)化為親水性的CDs@NaYF4，使復(fù)合材料可以在水和有機溶劑等溶液相中實現(xiàn)穩(wěn)定的CDs基磷光發(fā)射,。鑒于復(fù)合材料具有良好的穩(wěn)定性和溶液可加工性,，本研究展示了其在3D打印發(fā)光纖維、木漆防偽圖案和細胞成像中的應(yīng)用潛力,。該研究為新型溶液相CDs基磷光材料的構(gòu)建提供了新思路,。

　　材料與能源學院2021級碩士研究生何曉燕為第一作者,。該研究工作得到了國家自然科學基金、廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金,、廣東省國際科技合作領(lǐng)域項目等的資助,。

　　論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202423388

文圖/材料與能源學院